1 引言

　　飲用水源地水體水質(zhì)狀況對(duì)人類的健康具有直接的影響，隨著越來(lái)越多的供水水源遭到污染，水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)正逐漸興起并成為一個(gè)新的研究領(lǐng)域.當(dāng)前，國(guó)內(nèi)外針對(duì)環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)的研究，大多是從確定性角度，采用美國(guó)國(guó)家環(huán)保署推薦的模型進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià).事實(shí)上，環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)系統(tǒng)具有多種不確定性因素共存的特征，如污染物濃度的分布、暴露頻率的大小、個(gè)人敏感性的差異等.因此，常規(guī)的確定性評(píng)價(jià)方法難以準(zhǔn)確反映區(qū)域水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)的真實(shí)狀態(tài).水環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)也從確定性風(fēng)險(xiǎn)逐步發(fā)展為不確定性風(fēng)險(xiǎn)的研究，并且在該研究領(lǐng)域取得了一定的研究成果.近年來(lái)，模糊集理論被廣泛用于降低環(huán)境系統(tǒng)不確定性的研究與實(shí)踐中，其通過(guò)隸屬度函數(shù)描述污染狀況的模糊性和漸變性，使評(píng)價(jià)結(jié)果更加準(zhǔn)確可靠，其中，三角模糊數(shù)處理技術(shù)對(duì)于數(shù)據(jù)資料不足具有很好的適用性，部分學(xué)者已將該技術(shù)應(yīng)用于環(huán)境污染評(píng)價(jià)或環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中.

　　本文通過(guò)運(yùn)用模糊集理論將健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型的部分參數(shù)三角模糊化，利用α-截集技術(shù)，選擇置信度水平為0.8，得出各風(fēng)險(xiǎn)指標(biāo)的健康風(fēng)險(xiǎn)區(qū)間值.同時(shí)對(duì)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行模糊化分級(jí)并對(duì)各個(gè)等級(jí)賦值，運(yùn)用一級(jí)綜合評(píng)判法得出健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的等級(jí).最后將該模型應(yīng)用于淠河灌區(qū)集中式飲用水源地水質(zhì)健康風(fēng)險(xiǎn)研究中，為淠河灌區(qū)飲用水源水環(huán)境管理提供科學(xué)依據(jù).

　　2 材料與方法

　　2.1 研究區(qū)概況

　　淠史杭灌區(qū)位于安徽省中西部江淮之間的丘陵地區(qū)，橫跨淮河、長(zhǎng)江兩大流域，是淠河、史河、杭埠河3個(gè)灌區(qū)的全稱，為全國(guó)3個(gè)特大型灌區(qū)之一，是一個(gè)兼具灌溉、城鎮(zhèn)供水、航運(yùn)、水產(chǎn)、旅游等功能的綜合性水利工程.范圍包括六安市所轄的金安區(qū)、裕安區(qū)、霍山、金寨、舒城、壽縣、霍邱和葉集8個(gè)縣區(qū)，以及合肥市郊區(qū)及所轄肥西、肥東、長(zhǎng)豐、廬江四縣.總控制面積近1.4萬(wàn)km2，其中，六安地區(qū)近0.8萬(wàn)km2.淠河灌區(qū)是其中最大的灌區(qū)，控制面積達(dá) 7750 km2，佛子嶺、磨子潭、響洪甸、白蓮崖四座大型水庫(kù)是淠河灌區(qū)的主要水源，淠河總干渠為淠河灌區(qū)的輸水大動(dòng)脈，全長(zhǎng)104.5 km，六安境內(nèi)長(zhǎng) 56.8 km.淠河灌區(qū)作為重要的水源保護(hù)地之一，區(qū)域位置十分重要，它不僅是安徽省六安市的唯一水源，也是省會(huì)城市合肥的重要水源，承擔(dān)著300 多萬(wàn)城市人口和灌區(qū) 900多萬(wàn)農(nóng)村人口飲用水安全的重任，因此，加強(qiáng)對(duì)淠河灌區(qū)飲用水源地的水質(zhì)健康風(fēng)險(xiǎn)研究意義重大.

　　2.2 樣品采集和分析

　　選擇淠河灌區(qū)集中式飲用水源地為取水點(diǎn)，于 2011年逐月對(duì)水源地水樣進(jìn)行采集和分析.取水點(diǎn)包括舒城縣的萬(wàn)佛湖、霍山縣的觀音崖、六安市的解放南路橋、裕安區(qū)的分路口和固鎮(zhèn)、金安區(qū)的三十鋪上游1000 m和三十鋪，共計(jì)7處，飲用水源取水口示意圖如圖 1所示.樣品的采集、運(yùn)輸、保存具體參照國(guó)家關(guān)于水和廢水監(jiān)測(cè)分析標(biāo)準(zhǔn).每個(gè)點(diǎn)采集水面0.5 m以下處的水樣于5 L聚乙烯塑料桶中(10%硝酸浸泡24 h，去離子水沖洗).水樣運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室后分出幾組(250 mL)進(jìn)行硝酸(pH<2)處理，同時(shí)經(jīng)過(guò)0.45 μm微孔濾膜的過(guò)濾，置于4 ℃ 冰箱密封保存.

　　圖 1 集中式飲用水源取水口示意圖

　　水源地有毒污染物按照水樣檢出與否，選取Cr6+、As、Cd、Pb、Mn、Cu、Zn、Fe、F、NH+4-N等10項(xiàng)檢出污染物作為健康風(fēng)險(xiǎn)指標(biāo)，其中，Cr6+、As、Cd為化學(xué)致癌物，Pb、Mn、Cu、Zn、Fe、F、NH+4-N為非致癌化學(xué)有毒物.As采用原子熒光光譜儀測(cè)定，Cr、Cd、Pb、Mn、Cu、Zn、Fe采用原子吸收光譜儀測(cè)定，NH+4-N采用納氏試劑分光光度法測(cè)定，F(xiàn)采用離子色譜儀測(cè)定.為了保證數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性，進(jìn)行了平行樣的測(cè)定，結(jié)果表明，RSD均小于10%，準(zhǔn)確程度符合要求.具體監(jiān)測(cè)濃度統(tǒng)計(jì)結(jié)果如表 1所示.

　　表 1 淠河灌區(qū)集中式飲用水源地水質(zhì)監(jiān)測(cè)濃度

　　2.3 水質(zhì)健康風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)評(píng)價(jià)方法

　　2.3.1 各污染指標(biāo)的健康風(fēng)險(xiǎn)區(qū)間值

　　以美國(guó)環(huán)保署推薦的環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)基本模型為“藍(lán)本”，將模型的部分參數(shù)三角模糊化，取平均值作為三角模糊參數(shù)的最可能值，取最小值和最大值分別表示模糊數(shù)的下限和上限，再利用α-截集技術(shù)構(gòu)建了水質(zhì)健康風(fēng)險(xiǎn)區(qū)間數(shù).模型如下：

　　式(1)為化學(xué)致癌物水質(zhì)健康風(fēng)險(xiǎn)的模糊評(píng)價(jià)模型;式(2)為非致癌化學(xué)有毒物水質(zhì)健康風(fēng)險(xiǎn)的模糊評(píng)價(jià)模型;式(3)為水環(huán)境中化學(xué)有毒物總健康風(fēng)險(xiǎn)模糊評(píng)價(jià)模型.Rc，α為化學(xué)致癌物(共k種)經(jīng)飲水途徑對(duì)個(gè)人產(chǎn)生的致癌年風(fēng)險(xiǎn)(a-1);Rn，α為非致癌化學(xué)有毒物(共h種)經(jīng)飲水途徑對(duì)個(gè)人產(chǎn)生的健康危害年風(fēng)險(xiǎn)(a-1). qig為化學(xué)致癌物i經(jīng)飲水途徑的致癌強(qiáng)度系數(shù)(mg · kg-1 · d-1);RfDig為非致癌化學(xué)有毒物j經(jīng)飲水途徑的參考劑量(mg · kg-1 · d-1);S為人群平均壽命;表示三角的乘法運(yùn)算.

　　上述公式中[QαL，QαR]、[Cαi，L，Cαi，R]、[WαL，WαR]分別表示成人每日飲水量、污染物濃度、成人體重由α-截集技術(shù)確定的區(qū)間值.區(qū)間值計(jì)算方法如下：假設(shè)a1、a2、a3分別為模糊變量的下限、最可能值和上限，則將模糊數(shù)= a1，a2，a3 定義為三角模糊數(shù).令α為置信度且α∈[0，1]，稱α為的α-截集，α指置信度水平不低于α的數(shù)據(jù)集合，通常表示為α=[aαL，aαR]=[ a2-a1 α+a1，a2-a3 α+a3]. 不確定模糊參數(shù)作如下確定：各污染物濃度參數(shù)按不同采樣點(diǎn)位取其平均值作為最可能值，最小、最大值分別作為模糊參數(shù)的下限、上限，如1#采樣點(diǎn)位Cr6+的濃度參數(shù)為Cr=[0.0040，0.0043，0.0049] mg · L-1.成人每日飲水量的多少按照U.S. EPA推薦的數(shù)據(jù)為2.2 L，成人體重的大小推薦的數(shù)據(jù)為70 kg，參照相關(guān)文獻(xiàn)并作修正，本文將成人每日飲水量區(qū)間值確定為=[1.7，2.2，2.7] L，將成人體重區(qū)間值確定為=[50，70，90] kg.本研究中將人群壽命S、化學(xué)致癌物致癌強(qiáng)度系數(shù)qig和非致癌物參考劑量RfDig假設(shè)為確定性參數(shù)，平均壽命S=70 a，化學(xué)致癌物致癌強(qiáng)度系數(shù)qig和非致癌物參考劑量RfDig采用國(guó)際癌癥研究機(jī)構(gòu)(IARC)的推薦值，結(jié)果如表 2所示.

　　表 2 化學(xué)致癌物的致癌強(qiáng)度系數(shù)和非化學(xué)致癌物的參考劑量

　　2.3.2 水質(zhì)健康風(fēng)險(xiǎn)模糊等級(jí)模型

　　為了能客觀地確定水質(zhì)健康風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)，首先將風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行模糊化分級(jí)，在數(shù)學(xué)模型中常用[a1，b1]、[a2，b2]、[a3，b3]……[an，bn]來(lái)表示不同級(jí)別的風(fēng)險(xiǎn)標(biāo)準(zhǔn)等級(jí)，并對(duì)各個(gè)等級(jí)賦值.目前，對(duì)于環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)，國(guó)內(nèi)外尚缺乏一套公認(rèn)的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn).本文參考文獻(xiàn)7級(jí)的劃分方法，同時(shí)認(rèn)為當(dāng)個(gè)人年均風(fēng)險(xiǎn)值<1.0×10-7時(shí)將不再考慮風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)，各個(gè)等級(jí)從低到高依次賦值，具體如表 3所示.

　　表 3 風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)等級(jí)與分值

　　對(duì)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行模糊化分級(jí)并對(duì)各個(gè)等級(jí)賦值之后，運(yùn)用一級(jí)綜合評(píng)判法得出環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的等級(jí)，水質(zhì)健康風(fēng)險(xiǎn)模糊等級(jí)模型如下.

　　式中，∩表示兩個(gè)區(qū)間的交集;‖表示區(qū)間的幾何長(zhǎng)度;[al，bl]表示評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)的第l個(gè)等級(jí)，l=1，2，3，…，n;A(l)表示[a，b]對(duì)[al，bl]的隸屬度.

　　由式(4)得到[a，b]對(duì)各個(gè)等級(jí)的隸屬度后，根據(jù)一級(jí)綜合評(píng)判得出[a，b]的總風(fēng)險(xiǎn)值，具體見(jiàn)式(5).

　　式中，R為總風(fēng)險(xiǎn)值，V(l)為各等級(jí)的分值.

　　3 結(jié)果與分析

　　3.1 化學(xué)致癌物和非致癌化學(xué)有毒物健康風(fēng)險(xiǎn)區(qū)間值

　　根據(jù)水質(zhì)健康風(fēng)險(xiǎn)三角模糊評(píng)價(jià)模型，由公式(1)、(2)可以得到對(duì)應(yīng)于不同置信度水平α的健康風(fēng)險(xiǎn)區(qū)間值，而取α≥0.8為高信度置信水平，是易被人們更為關(guān)注的置信度水平，故本文中對(duì)評(píng)價(jià)模型進(jìn)行α-截集處理時(shí)取α=0.8.化學(xué)致癌物和非致癌化學(xué)有毒物健康風(fēng)險(xiǎn)區(qū)間值計(jì)算結(jié)果分別見(jiàn)表 4和表 5.

　　表 4 化學(xué)致癌物健康風(fēng)險(xiǎn)區(qū)間值(α=0.8)

　　表 5 非致癌化學(xué)有毒物健康風(fēng)險(xiǎn)區(qū)間值(α=0.8)

　　3.2 水質(zhì)健康風(fēng)險(xiǎn)模糊等級(jí)

　　由公式(4)可以確立各個(gè)采樣點(diǎn)的污染指標(biāo)對(duì)各個(gè)評(píng)價(jià)等級(jí)的隸屬度，再由公式(5)得到各個(gè)采樣點(diǎn)的污染指標(biāo)的風(fēng)險(xiǎn)值及其風(fēng)險(xiǎn)等級(jí).化學(xué)致癌物健康風(fēng)險(xiǎn)隸屬度及風(fēng)險(xiǎn)值結(jié)果如表 6所示.

　　表 6 化學(xué)致癌物健康風(fēng)險(xiǎn)隸屬度及風(fēng)險(xiǎn)分值

　　由表 4、表 6可知，Cr6+風(fēng)險(xiǎn)區(qū)間值在7個(gè)采樣點(diǎn)介于[5.464，9.099]×10-5，健康風(fēng)險(xiǎn)隸屬度均100%隸屬于Ⅳ級(jí)(一般)，風(fēng)險(xiǎn)分值均為4，說(shuō)明淠河灌區(qū)集中式飲用水源地水環(huán)境中的Cr6+濃度在空間上變化不大，但具有一定的負(fù)面效應(yīng)，作為飲用水源時(shí)應(yīng)給予必要的關(guān)注.As風(fēng)險(xiǎn)區(qū)間值在7個(gè)采樣點(diǎn)介于[0.057，0.278]×10-5，健康風(fēng)險(xiǎn)隸屬度介于Ⅰ~Ⅱ級(jí)(極低~很低)，風(fēng)險(xiǎn)分值介于1.04~2，作為飲用水源時(shí)，As具有很低的負(fù)面效應(yīng)，基本不會(huì)影響人類健康;空間變化上3#、5#、7#點(diǎn)As的濃度較大，隸屬度均100%隸屬于Ⅱ級(jí)，1#、2#、4#、6#點(diǎn)As的濃度相對(duì)較小. Cd風(fēng)險(xiǎn)區(qū)間值在7個(gè)采樣點(diǎn)介于[0.062，0.127] ×10-5，健康風(fēng)險(xiǎn)隸屬度介于Ⅰ~Ⅱ級(jí)(極低~很低)，風(fēng)險(xiǎn)分值介于1~1.78，作為飲用水源時(shí)，同樣具有很低的負(fù)面效應(yīng)，基本不會(huì)影響人類健康;空間變化上5#、6#點(diǎn)Cd的濃度較大，1#、2#、3#、4#、7#點(diǎn)Cd的濃度相對(duì)較小.3種化學(xué)致癌物健康風(fēng)險(xiǎn)總合計(jì)在7個(gè)采樣點(diǎn)介于[5.586，9.365] ×10-5，低于美國(guó)環(huán)保署推薦的有毒有害物質(zhì)個(gè)人年風(fēng)險(xiǎn)最大可接受水平1.0×10-4.健康風(fēng)險(xiǎn)隸屬度均100%隸屬于Ⅳ級(jí)(一般)，風(fēng)險(xiǎn)分值均為4，濃度在空間上變化不大，具有一定的負(fù)面效應(yīng).造成3種化學(xué)致癌物健康風(fēng)險(xiǎn)總體達(dá)到Ⅳ級(jí)的原因是Cr6+風(fēng)險(xiǎn)區(qū)間值較大，風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)較高.另由表 6可見(jiàn)，各采樣點(diǎn)3種化學(xué)致癌物中，健康風(fēng)險(xiǎn)分值由高到低的順序依次為: Cr6+>As>Cd，因此，Cr6+是淠河灌區(qū)水環(huán)境中重金屬類首要污染物，應(yīng)優(yōu)先考慮防控.本文僅污染物通過(guò)飲水途徑對(duì)人體健康產(chǎn)生的風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)進(jìn)行了研究，沒(méi)有考慮其它有毒物質(zhì)(如持久性有機(jī)污染物)和暴露途徑(如皮膚接觸、食入水生食物等)，因此，實(shí)際環(huán)境中總的暴露風(fēng)險(xiǎn)可能會(huì)大于該研究的風(fēng)險(xiǎn)值.

　　由表 5可知，各個(gè)采樣點(diǎn)的非致癌化學(xué)有毒物健康風(fēng)險(xiǎn)區(qū)間值均很小，各單項(xiàng)指標(biāo)和合計(jì)值均<1.0×10-7，評(píng)價(jià)分值為0，說(shuō)明本研究區(qū)各個(gè)采樣點(diǎn)非致癌化學(xué)有毒物沒(méi)有風(fēng)險(xiǎn)，負(fù)面效應(yīng)可忽略不計(jì)，很適合人類作為飲用水源.由此可知，非致癌風(fēng)險(xiǎn)明顯低于致癌風(fēng)險(xiǎn).最后由式(3)得出淠河灌區(qū)集中式飲用水源地水質(zhì)總健康風(fēng)險(xiǎn)值為4，風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為Ⅳ級(jí)(一般).

　　目前，淠河灌區(qū)對(duì)于城鎮(zhèn)和農(nóng)村存在不同的供水方式，灌區(qū)范圍內(nèi)供應(yīng)1000人以上的集中式飲用水主要服務(wù)城鎮(zhèn)人口，地方環(huán)保局每年對(duì)水質(zhì)進(jìn)行例行監(jiān)測(cè);灌區(qū)內(nèi)農(nóng)村基本屬于分散式取水，有取自地表水的，也有取自地下水的，因?yàn)檫^(guò)于分散不集中，地方環(huán)保局對(duì)農(nóng)村飲用水尚未進(jìn)行例行監(jiān)測(cè).因此進(jìn)一步加強(qiáng)灌區(qū)內(nèi)農(nóng)村飲水安全工程建設(shè)與管理十分必要，不僅要衡量水量、用水方便程度等指標(biāo)，更要加強(qiáng)農(nóng)村水質(zhì)檢測(cè)能力建設(shè)，確保飲水安全工程發(fā)揮效益，農(nóng)村人口真正受益.

　　本文采用三角模糊數(shù)的α-截集技術(shù)，得到評(píng)價(jià)模型中不同參數(shù)的區(qū)間值，比單一采用平均值包含了更多信息，能真實(shí)反映各參數(shù)的不確定性，同時(shí)根據(jù)選擇的置信度水平大小，計(jì)算出健康風(fēng)險(xiǎn)區(qū)間值.目前國(guó)內(nèi)大多數(shù)研究者常采用各參數(shù)的平均值作為確定性值，來(lái)進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)研究，其實(shí)這是按照置信度水平為100%的情景進(jìn)行計(jì)算得出評(píng)價(jià)結(jié)論，雖說(shuō)置信度極高，但由于平均值掩蓋了水環(huán)境真實(shí)的變化特征，使得評(píng)價(jià)結(jié)果難以客觀、準(zhǔn)確地刻畫實(shí)際風(fēng)險(xiǎn)狀態(tài).而僅僅采取監(jiān)測(cè)值的最小值和最大值作為參數(shù)的區(qū)間值來(lái)進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)研究，此時(shí)是按照置信度水平為0的情景進(jìn)行計(jì)算得出評(píng)價(jià)結(jié)論，最終得出的風(fēng)險(xiǎn)值會(huì)較大，風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)會(huì)偏高.一般情況下高置信度水平確定的風(fēng)險(xiǎn)區(qū)間值更能讓人們接受及引起關(guān)注，置信度太低的情景一般僅會(huì)偶然發(fā)生，因此，削弱了水源地水質(zhì)環(huán)境管理的有效性和可操作性.

　　目前關(guān)于環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)等級(jí)的研究很少，國(guó)內(nèi)外都還沒(méi)有一套公認(rèn)的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn).本文將個(gè)人年均風(fēng)險(xiǎn)值定在1.0×10-7~5.0×10-3 a-1之間，確定了7個(gè)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí).此等級(jí)界定范圍更為寬泛，對(duì)那些年均風(fēng)險(xiǎn)值偏小(1.0×10-7~1.0×10-6 a-1)的污染指標(biāo)也能予以確定風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)，這不僅利于各污染指標(biāo)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)的比較，以及不同采樣點(diǎn)位的空間范圍風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)的比較，也利于引起水質(zhì)環(huán)境管理部門對(duì)微量有毒化學(xué)物的格外關(guān)注，從而加強(qiáng)對(duì)飲用水源地水環(huán)境的保護(hù)與治理.關(guān)于如何構(gòu)建更加科學(xué)合理的環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)等級(jí)體系，將來(lái)可做進(jìn)一步深入研究.具體參見(jiàn) 污水處理技術(shù)資料或污水技術(shù)資料更多相關(guān)技術(shù)文檔。

　　4 結(jié)論

　　1)根據(jù)建立的健康風(fēng)險(xiǎn)模糊評(píng)價(jià)模型和標(biāo)準(zhǔn)等級(jí)體系得出，淠河灌區(qū)集中式飲用水源地健康危害的個(gè)人年均風(fēng)險(xiǎn)值較高，介于[5.586，9.365] ×10-5，總健康風(fēng)險(xiǎn)值為4，風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為Ⅳ級(jí)(一般).

　　2)淠河灌區(qū)集中式飲用水源地3種化學(xué)致癌物中，健康風(fēng)險(xiǎn)值由高到低的順序依次為：Cr6+>As>Cd，尤其是Cr6+風(fēng)險(xiǎn)區(qū)間值較大，風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)明顯較高，導(dǎo)致有毒化學(xué)物總體健康風(fēng)險(xiǎn)達(dá)到Ⅳ級(jí).因此，Cr6+是灌區(qū)水環(huán)境中重金屬類首要污染物，應(yīng)將Cr6+作為首要的環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)管理控制指標(biāo).各個(gè)采樣點(diǎn)的非致癌化學(xué)有毒物健康風(fēng)險(xiǎn)區(qū)間值均很小，沒(méi)有風(fēng)險(xiǎn)，負(fù)面效應(yīng)可忽略不計(jì).